【高水平论文抢鲜看】王双印课题组:在水滑石

目前,人们对生命现象的观察和研究已经深入到单细胞、单颗粒和单分子的微-纳尺度的水平,如何在这样一个尺度范围内获取精准的生物化学信息,是分析化学各个研究领域面临的严峻挑战。南京大学化学化工学院陈洪渊院士/徐静娟教授课题组围绕他们应时提出的所谓 “三单一成像”,即:单细胞、单颗粒、单分子分析和高时、空分辨的成像,做出了一系列开创性工作。2018年2月,课题组利用超灵敏电化学发光成像,实现了在纳米尺度上多种贵金属结构的高通量表面电化学行为的成像,消除了大尺度带来群体行为的平均化问题,从而能应用于识别单个颗粒之间行为特性的差别。相关工作发表于Angewandte Chemie International Edition (2018, 57, 4010 –4014)。该论文的第一作者为化学化工学院博士生朱孟娇,通讯作者为赵微副研究员和徐静娟教授。

优信彩票购彩大厅,近日,我校化学生物传感与计量学国家重点实验室、化学化工学院王双印教授课题组在二维水滑石材料应用于电催化氧析出的相关研究取得重要进展。该课题组通过等离子体技术对体相二维层状钴铁双金属氢氧化物材料进行干法剥离,形成表面富含多元空穴的二维超薄纳米片,从而显著提高其电催化氧析出性能。该项研究成果在国际顶级化学类期刊Angewandte Chemie International Edition 上发表。优信彩票购彩大厅 1等离子体干法剥体相CoFe LDHs示意图寻找清洁、可再生和可负担得起的能源技术是替代化石燃料的关键,氢能源由于其高的能量密度而被广泛应用于各行各业。电催化分解水产氢是非常有前景的产氢方法之一,氧析出反应被认为是电催化分解水的决速反应。氧析出反应是一个多步骤、四电子过程的上坡反应,其反应动力学差,过电势高。因此,发展高效廉价的氧析出反应电催化剂至关重要。体相层状双金属氢氧化物由于其独特的二维结构、大的比表面积以及其特殊的电子结构显示出良好的电催化性能,其用于OER已有了广泛的研究。但是,大的颗粒尺寸和颗粒的厚度限制了电催化活性位点的暴露从而抑制了其OER的电催化活性。优信彩票购彩大厅 2该课题组利用等离子体技术处理体相钴铁双金属氢氧化物纳米片,干法剥离得到超薄的二维纳米片。该课题组首次发明了利用Ar等离子体干法剥离体相层状双金属氢氧化物。与传统的液相剥离相比,氩气等离子体剥离表现出干净、省时、无毒的优势,同时避免了液相剥离时溶剂分子的吸附。剥离得到的纳米片能够以粉末的形式稳定存在。与此同时,剥离所得的二维超薄纳米片被观察到有多种类型空位的形成,富含氧空位,钴空位和铁空位。这些多空位的位点具有更高的电催化活性,更加利于吸附H2O及其中间产物发生反应从而产生氧气。与体相CoFe LDHs相比,等离子体干法剥离所得的二维超薄CoFe LDHs纳米片,具有更大的比表面积,暴露出更多的活性位点催化OER,更为重要的是,多种空位的产生更加有利于催化OER。总的来说,该课题组首次通过一步等离子体对体相CoFe LDHs纳米片进行干法剥离,形成富含多种空位的二维超薄纳米片材料,该材料作为OER催化剂显示出及其优秀的电催化性能。 论文第一作者为博士二年级王燕勇同学。优信彩票购彩大厅 3 部分作者合影 论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.201701477责任编辑 蒋晶丽

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图1. 单颗粒电化学发光成像

在此基础上,课题组开展了在单细胞内的单分子成像与测量,利用局域表面等离子体共振耦合探针,首次将所研究DNA/RNA体系的链取代过程从简单的溶液体系推进到真实的细胞环境中。采用纳米金“卫星”等离子体,通过链取代产生的卫星离去事件结合数理统计方法, 建立了反映真实生理环境下链取代的动力学模型,揭示了DNA/DNA与RNA/DNA取代动力学过程的差异。在单个活细胞中,只需要数个探针就可以获取反应动力学参数,并得到单细胞内核酸分子表达量的准确数据。该体系DNA分子间动力学模型的建立, 对于推动DNA技术的发展以及DNA探针的在体应用具有重要的指导意义。相关论文发表在 ACS Nano (2018, 12, 3341−3350)上。化学化工学院博士生李美星与徐琮辉副研究员为论文共同第一作者,赵微副研究员和徐静娟教授为论文共同通讯作者。

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图2. 单分子链取代反应的暗场光学成像

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