有机阳离子和卤素阴离子对钙钛矿热性能的综合

课题组博士生王毓熙,朱鹏臣和硕士生林仁兴为文章共同第一作者,南京大学朱嘉教授和范德堡大学 Prof. Deyu Li 为文章的共同通讯作者。纳米加工与表征中心王前进老师给予该工作很大帮助。这一工作还受到国家重点基础研究计划,国家自然科学基金委群体及面上项目,中央高校基本科研业务费专项基金,江苏省优势学科等项目的支持。

金属卤化物钙钛矿作为一种有前景的新兴功能材料,在光电子领域显示出巨大的潜力,已经引起了广泛的关注。比如高效太阳能电池,窄半宽和宽色域发光二极管以及高Q因子激光器。尽管纳米线在这些光电子应用中展现出优势,但热稳定性是一个需要解决的问题,因为器件操作期间大量的积聚热量会导致各种问题,包括热机械故障和热化学降解。另外,由于高塞贝克系数和低导热率,钙钛矿材料也被认为是用于热电的有前途的材料。 因此,探索MHP纳米结构的热性能是非常重要的。

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结果表明,与CsPbBr3纳米线相比,CH3NH3PbBr3纳米线的热导率明显受到抑制,这归因于有机阳离子作用,使其结构内紊乱度增加。此外,还观察到有机-无机杂化钙钛矿CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3纳米线具有不同的温度依赖性热导率,这可归因于CH3NH3PbBr3在低温下的更剧烈阳离子动力学运动以及CH3NH3PbI3在较高温度下较低的声子群速度和较高的Umklapp散射率。 这一工作揭示了三种材料本征的热传导机制,对基于 MHP的高性能热敏和光电子器件的设计具有重要意义。

基于上述背景,朱嘉教授课题组利用悬空热桥方法系统测试了CH3NH3PbI3, CH3NH3PbBr3和 CsPbBr3三种钙钛矿纳米线的热导率。测试结果展示出在35 K到325 K的测试温度区间内,三种材料随温度变化的热导率 。通过实验数据与理论分析,可以发现它们的热传输特性受到阳离子动力学控制。一方面,由于有机阳离子的作用,使得CH3NH3PbBr3结构内无序度增加,其热导率与CsPbBr3相比受到显著抑制。另一方面,两种有机-无机杂化钙钛矿相比, 在低温区CH3NH3PbBr3结构内受阳离子动力学影响具有更高的无序度,使其在低温区热导率更低;而在高温区热导率受阳离子动力学影响减弱,由于CH3NH3PbI3更低的声速度与较高倒逆散射率,使其在高温区热导率更低。此项工作揭示了三种钙钛矿纳米线的本征热传输机理,对理解同类材料热学性质以及构建高性能器件具有重要意义。

得到的CH3NH3PbI3,CH3NH3PbBr3和CsPbBr3纳米线的室温热导率值分别为0.22,0.32和0.36 Wm-1 K-1,明显低于传统半导体纳米线和氧化物钙钛矿。重要的是,它们热导率随温度的相关性非常不同,该工作揭示了阳离子动力学对卤化物钙钛矿纳米线热传输的关键作用。

南京大学朱嘉教授课题组与美国范德堡大学Prof. Deyu Li 合作在金属-卤素钙钛矿纳米线热传输性质研究中取得新进展,近期以《Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires》在线发表在Nano Letters 上。(DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b04437)

相关研究成果以“Cation Dynamics Governed Thermal Properties of Lead Halide Perovskite Nanowires”为题发表在Nano Letters上。本文第一作者是王毓熙。

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