优信彩票购彩大厅南京大学电子学院余林蔚教授

有机-无机杂化钙钛矿薄膜在可见光范围具有优异的光吸收和能带调控特性,以及较长的载流子寿命,近年来一直是研究关注的热点。然而,通常的钙钛矿材料(CH3NH3PbI3)热稳定性差,且对湿度敏感,也大大限制了其规模化光伏器件应用。如何提高其稳定性并保持较高的光电转换效率,一直是困扰钙钛矿材料进一步发展的问题。近日,南京大学电子学院余林蔚教授课题组与合肥工业大学材料学院蒋阳教授团队合作,提出采用精确可控的叠层调控物理化学气相沉积技术(stack-sequence physical-chemical vapor deposition)制备混合阳离子掺杂、能带渐变的新型钙钛矿薄膜材料。此混合阳离子掺杂有机杂化钙钛矿薄膜,利用可规模化制备的气相淀积工艺,首先制备富集Cs、Br元素的表层钙钛矿和富集FA、I的内层叠层结构,然后经过低温退火相互扩散构建出具有能带梯度的钙钛矿薄膜,使其能充分并分布式吸收不同波段的入射光,从而实现18.22%的转换效率。令人兴奋的是,混合无机阳离子掺杂大大提高了器件的稳定性:器件放置在空气中两个月后,阳离子掺杂钙钛矿依旧能够保持较高的转换效率,这为实现规模化制备高性能稳定的掺杂钙钛矿电池提供了新思路。相关工作以南京大学为第一单位发表在近期的《Nano Energy》上(DOI:10.1016/j.nanoen.2018.04.012.)。

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据新能源前线2月15日报道称,近日,华北电力大学李美成教授,博士生崔鹏、卫东等人通过调控前躯体组分的化学计量比,采用联合沉积法制备钙钛矿p-n同质结结构,进而在p-n结处构筑了内建电场,并由器件横截面的KPFM表征证实,促进光生载流子的定向传输,有效减少了载流子的复合损耗。基于MAPbI3的同质结钙钛矿电池认证效率超过20%,FA0.15MA0.85PbI3基的同质结钙钛矿电池平均效率可达21.38%,相比于标准p-i-n平面钙钛矿电池器件,光电转换效率和稳定性都有了明显的改善。相关成果以题为“Planar p–n homojunction perovskite solar cells with efficiency exceeding 21.3%”发表在Nature Energy上。

图1叠层调控物理化学气相沉积制备有机钙钛矿电池结构示意图和能带结构图

图一 联合沉积法制备平面同质结钙钛矿电池

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无同质结的标准p-i-n平面钙钛矿电池结构;

图2 混合阳离子钙钛矿电池光伏性能

包含p型和n型钙钛矿层同质结的平面钙钛矿电池结构;

此外,课题组还首次采用气相沉积工艺制备出无机钙钛矿衍生相。通过调控前驱物CsBr和PbBr2的薄膜厚度和沉积速率,利用无机钙钛矿丰富的相变转换过程,得到CsPb2Br5与CsPbBr3以及Cs4PbBr6与CsPbBr3的混合相。研究发现过量的PbBr2与生成的CsPbBr3钙钛矿薄膜反应,生成新的二维层状相CsPb2Br5包覆其外。分析表明少量的CsPb2Br5在无机钙钛矿层具有良好的钝化作用,减少了钙钛矿表面的缺陷态,从而可以有效的阻止表面电荷复合,促进电荷传输,进而有效地提高探测器在晶硅衬底上的响应速度(280 μs/640 μs)。值得注意的是,采用连续物理化学气相沉积工艺,同样实现了其在柔性衬底上的应用,并且展现出良好的机械性能和光电性能,其探测率也可达到1011Jones, 并且在连续弯曲1000次后,其光电性能几乎没有衰减。相关工作发表在《Small》上(2018, 14, 1702523),并先后被Advanced Science News、Materials Views China作为亮点形式报道。

同质结钙钛矿电池截面SEM,其中TiO2、n型钙钛矿、p型钙钛矿、spiro和Au电极的厚度分别为20、480、60、200和100nm;

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底部的n型钙钛矿层采用一步旋涂法沉积而成,顶部的p型钙钛矿层采用真空气相沉积后浸渍法沉积制备。

图3 气相沉积两相无机钙钛矿柔性光电探测器

图二 不同钙钛矿电池中载流子的产生和复合研究

进一步,针对无机钙钛矿在紫外-可见光区域的强吸收性能和光致发光性能,通过在有机钙钛矿探测器的FTO基底外部蒸镀一层无机钙钛矿材料作为窗口层,可将高能量的紫外光吸收、并直接转换成有机钙钛矿吸收最佳的(400~600 nm)可见光波段,从而实现对深紫外光探测。如此,不仅可以实现无机钙钛矿层的精确调控,又能有效的避免后续无机钙钛矿中的溶剂对有机钙钛矿层的破坏,大大提高了探测器的稳定性。相关工作发表在《物理化学快报》上(Journal of Physical Chemistry Letters, DOI:10.1021/acs.jpclett.8b00429),该工作亦受邀以ACS LiveSlides形式Highlight。

同质结钙钛矿电池的能级示意图;

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不同钙钛矿电池中载流子的产生和传输示意图;

图4 复相无机钙钛矿层下转换机理

AM1.5G光照下,不同钙钛矿电池在短路条件下,模拟光生载流子的产生和复合速率。

以上工作第一作者均为我校博士生童国庆同学,合肥工业大学硕士生李欢同学在部分工作中给予重要帮助,余林蔚教授和蒋阳教授为论文的共同通讯作者。相关工作得到了电子科学与工程学院的徐骏教授、施毅教授的大力支持。此系列研究工作受到“青年千人计划”,国家自然科学基金,江苏省杰出青年基金和“双创人才”个人与团队计划、脉冲功率强激光技术国家重点实验室开放基金的资助。

图三 钙钛矿薄膜的掺杂、载流子传输和光学性质表征

(电子科学与工程学院 科学技术处)

不同PbI2/MAI摩尔比的MAPbI3钙钛矿薄膜XPS价带谱,其中摩尔比为0.91的钙钛矿为p型,1.05和1.1为n型钙钛矿;

相关文章及链接:

p型和n型钙钛矿薄膜的能级图;

Mixed cation perovskite solar cells by stack-sequence chemical vapor deposition with self-passivation and gradient absorption layerGuoqing Tong, Huan Li, Guopeng Li, Ting Zhang, Chengdong Li, Linwei Yu*, Jun Xu, Yang Jiang*, Yi Shi, Kunji ChenNano Energy, published online, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.04.012. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285518302416.Enhancing Hybrid Perovskite Detectability in the Deep Ultraviolet Region with Down-Conversion Dual-Phase (CsPbBr3–Cs4PbBr6) FilmsG Tong, H Li, Z Zhu, Y Zhang, L Yu*, J Xu, Y Jiang*The Journal of Physical Chemistry Letters 9, 1592-1599 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.8b00429.Dual-Phase CsPbBr3–CsPb2Br5Perovskite Thin Films via Vapor Deposition for High-Performance Rigid and Flexible PhotodetectorsGuoqing Tong, Huan Li, Danting Li, Zhifeng Zhu, Enze Xu, Guopeng Li, Linwei Yu,* Jun Xu, and Yang Jiang*Small 14, 1702523 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.201702523.

霍尔测试得到的钙钛矿薄膜中电子和空穴的浓度和迁移率;

MAPbI3钙钛矿薄膜的表面电势图,其中p型钙钛矿显示了较低的表面电势,n型钙钛矿显示了较高的表面电势,插图为两种钙钛矿薄膜的表面AFM;

钙钛矿薄膜的表面电势线扫描图,由图d和e的标记位置处得到;

优信彩票购彩大厅,n型和p-n同质结钙钛矿薄膜由485nm波长激光激发,在760nm发射波长下测试得到的TRPL光谱;

n型和p-n同质结钙钛矿薄膜的稳态PL光谱,其中选用的n型钙钛矿中PbI2/MAI摩尔比为1.15,p型钙钛矿为0.91。

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